影響二次離子質(zhì)譜（SIMS）作為表面分析工具性能的一個關(guān)鍵因素是轟擊彈丸產(chǎn)生二次離子的有效性。增加二次離子產(chǎn)率的一個有用方法是用多原子彈而不是原子彈，正如在涉及Au+產(chǎn)生的二次離子的研究中所記錄的那樣n(1 ≤ n ≤ 9)或碳60 + 影響[3–6]。數(shù)據(jù)來自更大規(guī)模的炮彈是稀疏的。它們顯示出了有希望的趨勢：隨著轟擊簇的大小，分子離子的產(chǎn)量和分子與碎片離子的比例隨著[8,9]的增加而增加。最近的一項(xiàng)關(guān)于40 keV Au400的研究4+表明分析信號的增長速度快于損傷截面。每個彈丸撞擊所破壞的樣本量。本研究進(jìn)一步探討了非盟的研究400 4+作為SIMS的炮彈。實(shí)驗(yàn)是在逐事件轟炸中進(jìn)行的檢測模式這次轟炸相當(dāng)于連續(xù)的Au400個體在時間和空間上解決的影響。數(shù)據(jù)采集方案被設(shè)計為單獨(dú)記錄每個撞擊和任何產(chǎn)生的二次離子。通過這種方法，我們可以識別和量化“多離子事件”。單個彈丸撞擊發(fā)射的多個二次離子。排放事件類型的清單旨在解決涉及低速的解吸-電離過程的基本問題400澳元4+影響在SIMS的背景下，多離子事件有望實(shí)現(xiàn)納米域的分析，因?yàn)楣舶l(fā)射的二次離子必須來自于位于被單個彈丸[11]擾動的表面體積內(nèi)的分子。納米結(jié)構(gòu)分析的相關(guān)性將取決于金的有效性4 0 0 4 + 引起兩個或兩個以上具有分析意義的二次離子的共發(fā)射。下面我們給出了關(guān)于Au400多離子發(fā)射的第一個實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)4+.關(guān)于類似類型的emis的數(shù)據(jù)-通過Au3獲得的安全保護(hù)事件+ 轟炸包括在比較。
2.實(shí)驗(yàn)結(jié)果
2. 1儀器儀表
該儀器的原理圖如圖所示。1 .金初級離子是使用[2]別處描述的液體金屬離子源（LMIS）生產(chǎn)的。簡單地說，這是一個水杯和充滿金/硅共晶的液體組件被加熱。一次共晶熔體，施加臨界萃取電壓，在針尖發(fā)生離子形成，產(chǎn)生Au + 離子。最近用該源進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)表明，在某些條件下，可以提取出質(zhì)量與電荷比約為20,000的高質(zhì)量團(tuán)簇。在這些條件下，我們確定每個原子團(tuán)平均包含400個原子，在原子團(tuán)上的總凈電荷為+4。初級離子的初始動能可以從+10調(diào)整到+20 keV。
提取的電流用一系列的電流聚焦旋轉(zhuǎn)透鏡進(jìn)入維恩濾光器。過濾器允許具有特殊速度的炮彈，同時偏轉(zhuǎn)所有其他的。所有這些實(shí)驗(yàn)都是在逐事件轟擊/探測模式下進(jìn)行的。主要的問題是探測到的二次離子是從單個彈丸的撞擊中噴射出來的。為了滿足這一要求，濾波束在一組高壓偏轉(zhuǎn)板之間通過，在+1和−1kV之間脈沖，在10 kHz，以降低主離子束的強(qiáng)度。然后，光束在到達(dá)目標(biāo)之前要通過一個0.4毫米的孔徑。通過散焦、脈沖和使用孔徑的組合，我們能夠滿足單一的條件彈丸撞擊的平均值為0。每1個初級離子脈搏在所有實(shí)驗(yàn)中，目標(biāo)電位保持在恒定的−8.6kV。二次電子，從主離子的影響下，由一個弱磁場引導(dǎo)到人字形陣列微通道板（MCP）探測器，產(chǎn)生任何二次電子的飛行時間質(zhì)譜的起始信號。
圖1.帶有LMIS和八陽極二次離子探測器的To-SIMS儀器原理圖
由特定的主離子產(chǎn)生的離子。二次離子被加速到一個漂移管（60厘米），在那里它們根據(jù)其質(zhì)量到電荷的平方根分離，然后撞擊一個八陽極MCP探測器陣列。多陽極探測器組件由兩個具有25 mm活動區(qū)域的mcp組成。多陽極探測器位于距離上一個MCP2mm處。探測器由鍍銅的電路板制造，8個等效的餅狀陽極。這八個陽極被一個1.5毫米的地面間隙隔開。這種設(shè)計最小化了相鄰陽極之間的串?dāng)_。通過掩蔽非相鄰的陽極來測試串?dāng)_的程度。在此配置中，不應(yīng)記錄來自屏蔽陽極的信號。當(dāng)檢查每個陽極上的計數(shù)時，暴露陽極和掩蔽陽極之間的串?dāng)_程度小于0。二次離子的總傳輸/檢測效率估計為-0.3，是三種效率的乘積
：網(wǎng)格的傳輸（0.73）、MCP的活性表面（0.50）和多陽極的活性面積（0.8）。來自每個探測器的信號通過一個恒定分?jǐn)?shù)鑒別器（CFD）轉(zhuǎn)換為邏輯脈沖，然后通過一個快速的時間到數(shù)字轉(zhuǎn)換器，TDC（CTNM4軌道電子）。
2.2測量
如前所述，每個實(shí)驗(yàn)都是在單離子撞擊的極限下以逐事件模式進(jìn)行的。一個事件被描述為主離子與目標(biāo)的相互作用。這種相互作用會導(dǎo)致二次離子或中性離子的噴射。在這些實(shí)驗(yàn)中，我們只檢測到二次離子。在實(shí)踐中，由單個彈丸噴出的二次離子的數(shù)量在統(tǒng)計上是微不足道的，以克服這個障礙，許多(10 6–107)記錄了單個彈丸撞擊事件。從這個數(shù)量的事件中，可以產(chǎn)生在統(tǒng)計上具有樣本代表性的信息。數(shù)據(jù)采集稱為事件總矩陣模式。更具體地說，二級電子到達(dá)開始探測器的信號是第一個事件E的開始1.二次離子，在E1，被加速向八陽極停止探測器。二次離子1從事件1SI到達(dá)的時間由時間到數(shù)字轉(zhuǎn)換器（TDC）記錄。k
1記錄共發(fā)射的二次離子的到達(dá)時間，直到這個事件的最后一次，然后傳遞到數(shù)據(jù)采集計算機(jī)。變量k是從該事件中檢測到的離子的總數(shù)。然后對下一個事件E重復(fù)這個過程，通過最后一個記錄的事件，將每個k-離子發(fā)射事件存儲為其各自陣列中的另一行。
2.3樣品
樣品由國際公司提供，由40%二氧化硅和60%氧化鉿的混合物組成。硅晶片上存在大約4納米厚的非晶層。復(fù)雜組成提供了均勻Hf和硅氧化物和非相HfSi氧化物的多個二次離子。
3.結(jié)果和討論
3.1.質(zhì)譜
事件總矩陣數(shù)據(jù)采集模式與八陽極探測器相結(jié)合，允許記錄多達(dá)8個相同的離子，前提是它們打擊不同的陽極。圖2顯示了來自74.6 keV Au400的負(fù)離子的質(zhì)譜4+轟炸(HfO2)0.6(SiO2)0.4樣品該光譜由∼2×積累的二次離子組成107初級離子的影響。光譜顯示了氧化鉿和二氧化硅的不均勻和均勻的團(tuán)簇。Au−和Au2也有峰值−.雖然沒有顯示，但Au的峰值3−也觀察到。光譜中金的存在歸因于彈丸[10]的金原子的反射。用26 keV Au也檢測了相同的目標(biāo)3 +.在這種情況下，這個團(tuán)簇離子沒有可見的峰。
2.3次級離子產(chǎn)量衡量彈丸效率的一個方法是二次離子產(chǎn)率。離子i的二次離子產(chǎn)率。g.二氧化硅，Yi被定義為：
式中，Yi (k)和Li (k)分別為k-離子發(fā)射事件中離子i的產(chǎn)率和檢測到的二次離子的數(shù)量，N為事件的總數(shù)。圖3是各種二次離子的二次離子產(chǎn)率的圖示
圖2.負(fù)離子質(zhì)譜從74.6 keV Au400 4+對無定形HfSiO的轟擊目標(biāo)
圖3.次離子產(chǎn)生，Yi作為一次離子的函數(shù)(Au400 4+)所指示的團(tuán)簇離子的動能。誤差范圍小于±2%。
拋射動能的函數(shù)E。在這個范圍內(nèi)，產(chǎn)量與能量有線性依賴關(guān)系。值得注意的是，彈丸能量增加了1.6倍，但二次離子的產(chǎn)量−另外兩個二次離子增加3倍，∼增加2倍。對SiO的依賴性更為明顯2OH−E的產(chǎn)量可以通過考慮SiO的來源來解釋2.我們還可以對發(fā)射的深度作出進(jìn)一步的評論。氧化鉿層的厚度來自在硅襯底上的2nm到20 nm表明，Hf和連續(xù)的次級離子從深度發(fā)射到10 nm [13].二次離子發(fā)射的深度超過了等速金+發(fā)射體的范圍，這可能是由于高能量密度的沉積。有了這些信息，我們可以考慮對二氧化氫的產(chǎn)量的兩種貢獻(xiàn)−.一種來自沉積的Hf和硅氧化物的混合物（厚度為4nm），另一種來自界面SiO2在硅襯底上的一層。隨著彈丸能量的增加，界面二氧化硅層的二氧化硅貢獻(xiàn)也在增加。這是由于彈丸擾動體積的化學(xué)計量變化，導(dǎo)致二次離子的產(chǎn)率膨脹。這就提出了一個問題，“多離子事件”在多大程度上促成了這些產(chǎn)量。為了解決這個問題，整個二次離子的產(chǎn)率，可分為兩個子集，一個是Y（k = 1），另一個
是Y（k≥2），對應(yīng)于單個離子發(fā)射事件和多個離子發(fā)射事件或“多離子事件”。圖4為SiO2OH產(chǎn)率的曲線圖−對于這兩種類型的事件。對于這個離子，產(chǎn)率隨著E的增加而增加，然而在大約80 keV后，“多離子事件”開始相對于該離子的排放更有效，在114 keV時，它們的生產(chǎn)效率是SiO2OH的兩倍多−.圖。5和6是HfO2OH−和非均質(zhì)團(tuán)簇(HfO2).這兩種分析上重要的二次離子也有類似的趨勢。
圖4 . 二氧化硅的二次離子產(chǎn)率從單一和多個二次離子發(fā)射事件作為初級離子的函數(shù)Au400 4+動能Y值（sio2OH−）的誤差幅度小于±2%。
3.3偶發(fā)離子產(chǎn)量
這些都是多個二次離子發(fā)射事件。共發(fā)射離子i和j，ij的產(chǎn)率定義為：
(2)其中，Yij (k)和Iij (k)為co-的產(chǎn)量和數(shù)量離子i和j。圖7是兩組二次離子的產(chǎn)率圖。第一組包括在其中SiO2是與HfO2第二組包括在其中SiO2。
圖5.HfO2OH的二次離子產(chǎn)率−從單一和多個二次離子發(fā)射事件作為初級離子的函數(shù)Au4004+動能Y值（HfO2OH−）的誤差幅度小于±2%。
圖6.非均勻團(tuán)簇的二次離子產(chǎn)量(HfO2)(SiO2從單一和多個二次離子發(fā)射事件作為初級離子的函數(shù)Au4004+動能Y值的誤差范圍2(SiO2)氫氧化物)小于±2%。
(HfO2)(SiO2.在能量范圍內(nèi)，巧合離子的產(chǎn)生分別增加了∼4和∼5兩倍。這種增長幾乎是這些離子的二次離子產(chǎn)率的兩倍。圖8是SiO2OH的產(chǎn)率圖−作為E的函數(shù)，對于從單個彈丸的沖擊中檢測到兩個或三個這些離子的情況。在這兩種情況下，產(chǎn)量作為E的函數(shù)都存在線性依賴關(guān)系。在三個SiO2OH的情況下，在E > 95 keV開始偏離−離子被檢測到變化得更快。
圖7.巧合的二次離子產(chǎn)量Yij，作為初級離子的函數(shù)(Au400 4+)所選離子組合的動能。的值的誤差范圍伊吉小于±2%。
圖8.巧合的二次離子產(chǎn)量，Iii，作為初級離子的函數(shù)(Au400 4+ )為SiO2OH的動能−對于檢測到兩個或三個離子的情況。的值的誤差范圍小于±2%。
4.3離子產(chǎn)量分布
個別事件在被檢測到的二級離子的數(shù)量、k和類型i上有所不同。我們可以以總離子產(chǎn)率分布Y (k)的形式來檢查一個給定的彈丸能量的“多離子事件”發(fā)生的發(fā)生頻率=i(k).圖9是Au轟擊的總離子產(chǎn)率分布圖400 4+作為k的函數(shù)表示轟擊能量。在這個能量范圍內(nèi)，檢測到單個離子的事件發(fā)生的頻率幾乎沒有增。如果有人檢查了檢測到多個二級離子的事件，則其趨勢是不同的。例如，對于檢測到5個二次離子的事件，產(chǎn)率增加了一個數(shù)量級以上。
圖9. Au的總離子產(chǎn)率分布Y (k)400 4+ HfSiO轟炸x目標(biāo)是在指定的能量下。這個分布來自26.2 keV Au3 +繪制了轟擊圖以作比較。Y (k)值的誤差
幅度小于±2%。
沖擊能量增加。最高能量的金有多次離子發(fā)射的情況400 4+比單離子發(fā)射事件。以供參考，為26.2 keV Au3的多離子發(fā)射數(shù)據(jù)+轟擊也顯示出來。Au400的有效性4+對于產(chǎn)生多個二次離子發(fā)射是很明顯的。
4.結(jié)論
AU400可以擴(kuò)大SIMS的范圍。為了深入了解它們的影響如何轉(zhuǎn)化為二次離子的發(fā)射，我們應(yīng)用了一種新的方法來研究碰撞級聯(lián)。一個關(guān)鍵的發(fā)現(xiàn)是隨著
彈丸能量的增加，多離子事件的優(yōu)勢。另一個令人驚訝的觀察是，分析物特定的二次離子來源于幾納米的深度。因此，Au400通過在多離子事件中發(fā)射的二次離子，提供了一種真正探測固體中的納米環(huán)境的方法。
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本文標(biāo)題：keV大質(zhì)量金離子撞擊產(chǎn)生的多次二次離子發(fā)射
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